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Diversas teorías intentan explicar el origen de la denominación. Una sostiene que deriva de un vocablo aborigen que significaba «agua que cae de lo alto en forma de cascada o catarata». Sabino Berthelot lo relacionó con el topónimo bereber «Angulu», que da nombre a un cabo y pueblo de Marruecos. Otra versión apunta a una voz bereber distinta, «a-wal-u», que significaría «lugar cortado». El historiador Viera y Clavijo sugirió que los colonizadores dieron el nombre de Agulo a este lugar «por ser un valle que solo tiene dos entradas angostas».
Fue fundado el 27 de septiembre de 1607 por colonos en su mayoría procedentes de Tenerife, pero este primer intento de poblamiento fracasó a los pocos años y los dueños abandonaron las tierras dadas para el cultivo; el asentamiento definitivo se inició en 1620. El término estuvo bajo la jurisdicción de Hermigua hasta 1739, cuando se constituyó el ayuntamiento y se creó la parroquia de San Marcos; en 1768 el pueblo contaba ya con 625 habitantes.