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La primera mención escrita del valle es de 1214, como Argentales, en una donación de Diego López II de Haro a los monjes de Nájera. Por esa variante antigua se ha solido relacionar el nombre con minas de plata. No hay constancia de que se explotaran en Arcentales, pero sí minas de plomo y zinc, antes de las de hierro y cobre de los siglos XIX y XX, por lo que no es descartable que de las de plomo se extrajera galena argentífera y el valle se bautizara Argentales; después evolucionó a Arcentales. En 2001 el municipio cambió su denominación oficial a la forma vasca, Artzentales.
El territorio fue habitado por los autrigones, pueblo de origen celta que se extendía por partes de Burgos y Bizkaia y por la zona más oriental de Cantabria. Es probable que ya comenzaran a extraer metales de la zona, algo que debió continuar en el periodo romano y en siglos posteriores. En 1488 se sabe que Juan de la Cuadra, vecino de Arcentales, extraía y comerciaba con hierro de la zona.