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Popularmente se asocia el origen del nombre a los barcos de pesca de arrastre conocidos como «bous» («bueyes», «toros»), que encontraban refugio en la bahía los días de temporal de levante y tramontana; el escudo oficial de la villa lo refleja. Otra hipótesis hace derivar el topónimo del nombre que toman los acantilados marinos, los «bous», que vienen del antiguo «bauç». Es la que defiende Joan Coromines en el Onomasticon Cataloniae: «bou» sería una variante de la palabra «bau», con el sentido de «precipicio submarino» o «roca sumergida que, con marejada, rompe peligrosamente», y su sentido etimológico es «balç, cingle» (risco, acantilado). Un ejemplo famoso está en el límite municipal entre Portbou y Cervera, el Bou Follit, y otro en el cabo de Creus, la «Plaja del Boumarí». Para Coromines, Portbou sería, en definitiva, «Portus Baltei», «puertecito del bau marino».
Se han mencionado también otras posibilidades, como las focas mediterráneas, a veces llamadas «bueyes marinos», y mapas de los siglos XV a XVII en los que la cala aparece como Port Bo («puerto bueno»).
Desde 1659 es zona fronteriza entre España y Francia. En 1872 se inauguró la línea férrea, con una estación internacional; la nueva estación se levantó en 1929 y tiene una gran marquesina de hierro y cristal. Hasta 1934 Colera formaba parte del municipio. El 27 de septiembre de 1940 murió en el Hotel Francia de Portbou, en circunstancias no esclarecidas, el filósofo e historiador del arte alemán Walter Benjamin. Está en el nordeste de la comarca del Alt Empordà.